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基于液-液界面張力(γL–L)的界面調(diào)控非均相微乳電解液設計新策略
來源:華中科技大學 瀏覽 97 次 發(fā)布時間:2025-08-19
2025年7月16日,華中科技大學等機構(gòu)的科研人員在Nature期刊上發(fā)表了關(guān)于微乳液電解質(zhì)設計策略的研究論文,該策略能夠為電池的正負極同時生成富A氟界面相,無需通過鋰離子溶劑化調(diào)控。
鋰金屬負極與高鎳正極的組合被認為有望突破500 Wh kg-1的能量密度閾值。要實現(xiàn)高能量密度,能夠穩(wěn)定正負極界面相的電解質(zhì)對于確保電池安全和長期循環(huán)至關(guān)重要。盡管陰離子衍生的無機界面在鋰側(cè)已取得顯著成功,但開發(fā)同時保護兩個電極的內(nèi)在策略仍是關(guān)鍵挑戰(zhàn)。
鋰金屬電池被視為最具潛力但又最具挑戰(zhàn)的下一代電池體系,但活性極高被譽為“圣杯”的金屬鋰負極和高鎳三元等高電壓正極兩側(cè)的電極界面均不穩(wěn)定,極易導致嚴重的副反應,這不僅縮短電池使用壽命,且?guī)戆踩[患。電解液作為連接電池正負極的關(guān)鍵組分,其優(yōu)化設計對打破上述“三高”瓶頸至關(guān)重要。目前通常采用的調(diào)整鋰鹽/溶劑配比或引入功能添加劑等策略,對形成穩(wěn)定的固態(tài)電解質(zhì)界面膜(SEI)從而提升負極界面穩(wěn)定性成效顯著,但對高電壓正極界面膜(CEI)的優(yōu)化效果不佳(圖1a)。這是因為充電過程中在電場和濃度場梯度作用下,陰離子隨鋰離子向負極遷移,導致正極側(cè)缺乏有效的成膜組分,難以形成穩(wěn)定的CEI,最終影響電池的整體界面穩(wěn)定性。
為突破這一瓶頸,團隊提出基于液-液界面張力(γL–L)的界面調(diào)控新策略,發(fā)明了一類新型的非均相微乳電解液,成功將溶解性較差的功能性溶劑組分引入至電解液體系。通過分子設計,使全氟溶劑與局部氟化兩親性溶劑通過分子間作用力絡合形成微乳膠團(50~120 nm),將氟化相均勻穩(wěn)定地分散于電解液連續(xù)相中,進一步利用γL–L驅(qū)動力使這些功能組分遷移,同步富集于正負極界面,構(gòu)建梯度分布的氟化界面溶劑化層(圖1b)。這種不依賴電場方向和濃度梯度的界面結(jié)構(gòu)構(gòu)建方式,有效解耦了溶劑化結(jié)構(gòu)和界面保護機制,減弱了高活性溶劑與電極的接觸,顯著抑制了界面副反應,實現(xiàn)了對正負極界面協(xié)同的動態(tài)保護。研究表明,采用該策略研制的安時級Li||NCM811軟包電池呈現(xiàn)出非常優(yōu)異的性能:能量密度高達547/531 Wh kg-1,循環(huán)155/189次后容量保持率仍達79%/81%(圖1c),為目前行業(yè)領先水平;同時抑制了電池在循環(huán)過程中的產(chǎn)氣,針刺無壓降不起火,突破了高比能電池安全性差的瓶頸。
該研究提出的界面張力驅(qū)動的“微乳電解液”策略,不僅突破了傳統(tǒng)電解液組分設計的限制,而且通過物理場驅(qū)動機制實現(xiàn)了高電壓條件下正負極界面的動態(tài)協(xié)同穩(wěn)定,為實現(xiàn)電池高能量密度、高穩(wěn)定和高安全提供了新的解決方案。
圖1(a)、(b)Li+在充電過程的傳輸行為及正負極界面演化示意圖,對應Li+溶劑化策略(a)和微乳電解液策略(b);(c)Li||NCM811軟包電池在微乳電解液中的循環(huán)性能;(d)電池的電壓-容量曲線;(e)本文與報道的電池性能對比;(f)電池在循環(huán)前后的厚度變化
該論文由華中科技大學為第一完成單位和牽頭單位,聯(lián)合浙江大學、上??臻g電源研究所、鄭州大學、武漢大學、清華大學共同完成。黃云輝和袁利霞,以及浙江大學陸俊教授為共同通訊作者,材料學院博士生紀海錦和向經(jīng)緯、上??臻g電源研究所李永研究員、浙江大學博士后鄭夢婷為共同第一作者。黃云輝領銜的動力與儲能電池團隊長期致力于高比能高安全鋰電池領域的研究,該工作從提出到完成歷時5年,這也是該團隊繼與同濟大學等合作提出金屬鋰負極疲勞失效新機制(Science,2025,388,311-316),時隔3個月后發(fā)表的又一重要成果。